Nickelodeon w poniedziałek również ujawnił, że dziewiętnastu aktorów, którzy użyczali głosu w serialu animowanym powróci w filmie, w tym: Francesca Marie Smith jako Helga; Anndi McAfee jako Phoebe; Justin Shenkarow jako Harold; Olivia Hack jako Rhonda; Nika Futterman jako Olga; Dan Butler jako pan Simmons; Dan Castellaneta jako dziadek; Tress MacNeille jako babcia; Antoinette Stella jako Stella; Carlos Alazraqui  jako Eduardo; Dom Irrera jako Ernie; Maurice LaMarche jako Bob Pataki; Kath Soucie jako Miriam; Danielle Judovits jako Big Patty; Danny Cooksey jako Stoop Kid; Jim Belushi jako trener Wittenberg; i twórca „Hey Arnold!” Craig Bartlett jako Miles.

Lane Toran, który oryginalnie grał Arnolda w serialu, i Jamil Smith, który użyczał głosu Geraldowi, również powrócą, ale w innych rolach. Mason Vale Cotton i Benjamin Flores pojawią się odpowiednio w rolach Arnolda i Geralda. Inni nowi aktorzy w serialu to Gavin Lewis jako Eugene; Jet Jurgensmeyer jako Stinky; Aiden Lewandowski jako Sid; Laya Hayes jako Nadine; Nicolas Cantu jako Curly; Wally Wingert jako Oskar; i Stephen Stanton jako Frajer. Alfred Molina użyczy głosu jako złoczyńca Lasombra, który jest piratem mającym swoją kryjówkę w dżunglach San Lorenzo.